西遷右翼
在科爾沁部已投入后金陣營、內喀爾喀五部覆滅的情況下，皇太極開始向林丹汗的察哈爾部滲透。察哈爾部的八個鄂托克中，奈曼和敖漢夾在林丹汗和皇太極勢力之間，他們為緩解兩者間的對立關系，甘愿充當調停者角色，于是在1627年初派綽爾濟喇嘛去沈陽與皇太極議和。皇太極不僅暗示兩鄂托克歸順后金，還要求直接與林丹汗通使。林丹汗知道了自己的兩個鄂托克通款后金的事實后，不但沒有理解他們的良苦用心，反而討伐奈曼、敖漢，奈曼、敖漢不堪林丹汗的壓力，于1627年六月背叛林丹汗，歸附后金，并與皇太極訂立盟誓。
隨后，林丹汗離開遼河套，踏上西遷之路。關于他西遷的原因，有以下幾個：首先是因為他在左翼已眾叛親離，再加上后金兵鋒正盛，被迫選擇西遷；其次是利用右翼力量薄弱之機，兼并諸部，恢復蒙古大汗的共主地位；第三是當時察哈爾部與明朝貿易的據點廣寧已經失陷，林丹汗想通過兼并右翼諸部以將明朝給右翼的豐厚“市賞”據為己有。1627年十月，林丹汗以察哈爾部八鄂托克之一的多羅特留守故地，率數萬眾西遷。
右翼諸部果然不是林丹汗的對手，林丹汗以秋風掃落葉之勢擊潰了駐牧于宣府外元上都故地的哈喇慎部和定居于歸化城的土默特部，很快在右翼立足。經過數次戰役，林丹汗在1628年底平定右翼地區，驅逐了順義王卜失兔（土默特俺答汗之孫），并廢除了濟農額璘臣（濟農是達延汗所設置的代表大汗管理右翼的世襲官職，駐鄂爾多斯，到林丹汗時已實際獨立），結果右翼諸部相繼歸附后金。另一方面，留守于遼河套的察哈爾部也開始瓦解，不僅奈曼、敖漢兩鄂托克投靠后金，阿喇克卓特也步其后塵而降金，浩齊特、烏珠穆沁、蘇尼特三鄂托克則北上投奔漠北外喀爾喀碩壘臺吉（后來的車臣汗）處。1628年二月，皇太極一征察哈爾，到九月時吞并了察哈爾及哈喇慎之故地。林丹汗僅據有宣府邊外以西的河套和土默川一帶。
此時，林丹汗與明朝的關系也在惡化中，他西遷的一個重要目的就是獲得右翼所擁有的“市賞”，但明崇禎帝即位，“盡革其賞”，林丹汗派去索賞的大臣貴英恰也被明軍所殺。因而林丹汗于1628年六月大舉入侵大同，殺死明朝軍民數萬人，差點攻占大同城。明朝本欲以右翼諸部抵御林丹汗，但到1628年底時右翼地區被林丹汗平定，明朝不得不于次年恢復“市賞”。盡管如此，林丹汗仍于1631年和1632年侵犯明邊。1631年十一月，林丹汗東征西拉木倫河，侵襲已降金的阿魯科爾沁達賚楚琥爾牧地，帶走了塞棱阿巴海的部眾。皇太極親率2000名精銳騎兵趕來，林丹汗早已撤走。此外，他還殺了漠北外喀爾喀諸部派到右翼的使者，引起漠北諸部的恐慌。
敗亡青海
林丹汗西遷以來，雖然取得一些軍事勝利，但卻得罪了大多數蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，離統一蒙古的夢想也越來越遙遠。當時漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南諸部則在林丹汗的打擊下紛紛東投后金。林丹汗雖獲得富庶的右翼故地，但因為戰爭，“畜牧匱乏”，各部流離失所。加上“塞外霜早,顆粒無收兼厲疫盛行”，蒙古諸部幾入絕境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈爾部本身的力量：“插（察哈爾部）之疲甚、餓甚、窮甚”，其兵員嚴重減耗，“插有馬約備僅收四萬，插眾不滿五萬”。
皇太極看準這個機會，決定發動對林丹汗的決戰，徹底征服漠南蒙古。1631年四月，皇太極就已經準備討伐林丹汗，在科爾沁部的勸說下推遲。1632年三月，皇太極第二次遠征察哈爾林丹汗，傳令歸順后金的蒙古各部速